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國際首次！氮氣與烯烴直接合成烷基胺

發(fā)布時間：2024/6/18 來源： 科技日報 閱讀次數(shù)：1426       

18日從安徽大學(xué)獲悉，該校物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院羅根教授與國內(nèi)外同行合作，在多核鈦氫化物介導(dǎo)的氮氣與烯烴直接合成烷基胺研究中取得突破性進展。該研究成果6月17日發(fā)表在國際期刊《自然》上。

作為大氣主要成分的氮氣，是最廉價、豐富的氮源。然而，由于其具有化學(xué)惰性，以氮氣為原料合成含氮化合物極其困難，幾乎所有人工合成含氮有機物均以氨為氮源。目前，工業(yè)合成氨過程是唯一以氮氣為原料的商業(yè)化過程。該過程需要高溫、高壓等苛刻條件，是典型的高能耗過程。因此，發(fā)展溫和條件下直接以氮氣為氮源合成含氮有機物的方法至關(guān)重要，這將有望實現(xiàn)含氮有機物的綠色、可持續(xù)合成工藝。

烷基胺是一類重要的含氮有機物，廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料等領(lǐng)域。烷基胺通常由氨及其衍生物與極性碳試劑反應(yīng)制備。氨源自氮氣，而極性碳試劑多由非活化烯烴的官能團化反應(yīng)獲得。原則上，非活化烯烴與氮氣的直接氫胺化反應(yīng)，有望實現(xiàn)烷基胺的簡便、高效合成。然而該反應(yīng)極具挑戰(zhàn)，且至今尚未被實現(xiàn)。

在該項研究中，研究人員在氮氣活化與氮-碳鍵構(gòu)筑方面取得新突破，首次實現(xiàn)了非活化烯烴與氮氣的直接氫胺化反應(yīng)合成烷基胺。研究人員利用三核鈦氫化物，實現(xiàn)了溫和條件下簡單烯烴與氮氣的直接氫胺化反應(yīng)合成烷基胺，并通過理論計算從分子水平上詳細闡明了其反應(yīng)機理。

這項研究的重要突破，還在于發(fā)展了一種氮氣官能團化雙活化新模式。在這種模式中，官能團化試劑先被活化，氮氣再被活化，顯著區(qū)別于先氮氣被活化的傳統(tǒng)氮氣官能團化模式。同時，研究成果還展示了多核氫化物框架可以作為氮氣與非活化烯烴等簡單碳氫化合物功能化的優(yōu)秀媒介。

研究人員表示，這項研究成果將激勵廣大科研工作者進一步探索在多核氫化物框架中，氮氣與各種碳氫化合物的氫胺化反應(yīng)，并設(shè)計開發(fā)利用氮氣和簡單碳氫化合物作為起始材料，催化合成胺類化合物的理想工藝。

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